Materiales de aserrín en polvo y en perlas óxido de hierro (III) modificado

Oct 24, 2023

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 531 (2023) Citar este artículo

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Los problemas de contaminación por plomo y colorante azul reactivo 4 (RB4) en las aguas residuales son preocupantes debido a sus toxicidades para la vida acuática y la calidad del agua, por lo que se recomienda eliminar el plomo y el colorante RB4 de las aguas residuales antes de descargarlas. El polvo de aserrín (SP), el óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPF), las perlas de aserrín (SPB) y las perlas de hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPFB) se sintetizaron y caracterizaron con diversas técnicas, y sus eficiencias de eliminación de colorantes de plomo o RB4 se investigaron mediante experimentos por lotes, isotermas de adsorción, cinética y experimentos de desorción. SPFB demostró una mayor superficie específica (11,020 m2 g−1) y un tamaño de poro más pequeño (3,937 nm) que otros materiales. SP y SPF tenían formas irregulares con estructuras heterogéneas, mientras que SPB y SPFB tenían formas esféricas con superficies gruesas. Se encontró calcio (Ca) y oxígeno (O) en todos los materiales, mientras que el hierro (Fe) solo se encontró en SPF y SPFB. Se detectaron O–H, C–H, C=C y C–O en todos los materiales. Sus eficiencias de eliminación de plomo de todos los materiales fueron superiores al 82 %, y las eficiencias de eliminación de colorantes RB4 de SPB y SPFB fueron superiores al 87 %. Por lo tanto, agregar óxido-hidróxido de hierro (III) y cambiar la forma del material ayudó a mejorar la eficiencia del material para la adsorción de plomo o tinte RB4. SP y SPB correspondieron al modelo de Langmuir relacionado con un proceso de adsorción física, mientras que SPF y SPFB correspondieron al modelo de Freundlich relacionado con un proceso de quimisorción. Todos los materiales correspondieron a un modelo cinético de pseudo-segundo orden relacionado con el proceso de adsorción química. Todos los materiales se pueden reutilizar más de 5 ciclos con una alta eliminación de plomo del 63 %, y SPB y SPFB también se pueden reutilizar más de 5 ciclos con una alta eliminación de colorante RB4 del 72 %. Por lo tanto, SPFB era un material potencial para aplicar para la eliminación de tintes de plomo o RB4 en aplicaciones industriales.

La contaminación del agua por metales pesados ​​o contaminación por colorantes crea muchos problemas con la calidad del agua, toxicidad para la vida acuática y el medio ambiente, una disminución de oxígeno en las fuentes de agua, un obstáculo para la luz solar para la fotosíntesis y una acumulación y transporte persistentes a través de la cadena alimentaria. Además, también crean muchos efectos en la salud humana debido a disfunciones en los sistemas humanos, como el cerebro, la sangre, la reproducción, el sistema digestivo y respiratorio, y causan cánceres1. En especial, el plomo (Pb) es un metal pesado tóxico cuya toxicidad es preocupante por su persistencia y bioacumulación. Un tinte azul reactivo 4 (RB4) se usa popularmente en la industria textil porque ofrece un color duradero en la tela. Sin embargo, si se libera al medio ambiente sin tratamiento, afecta la vida acuática y el medio ambiente como se mencionó anteriormente. Las fuentes de liberación de plomo o colorante RB4 son varias industrias de baterías, electrónica, pintura, tinte, plástico y textil que los utilizan en sus procesos de fabricación2,3, por lo que sus aguas residuales pueden consistir en plomo o colorante RB4. Como resultado, se requiere que las aguas residuales contaminadas con plomo o colorantes estén por debajo de los estándares de calidad del agua por motivos de seguridad.

Muchos métodos de precipitación química, coagulación-floculación, electroquímica, intercambio iónico y ósmosis inversa se utilizan para eliminar metales pesados ​​o colorantes en las aguas residuales; sin embargo, tienen limitaciones de remociones incompletas de metales pesados, operaciones complicadas con costos elevados que incluyen la creación de lodos tóxicos que requieren disposición4. Como resultado, muchos estudios intentaron encontrar un método alternativo eficaz y respetuoso con el medio ambiente en lugar de ellos. Un método de adsorción es un buen método para resolver los problemas anteriores porque este método ofrece una alta eliminación de metales pesados ​​y colorantes, un costo adecuado, una operación simple y crea un bajo volumen de lodo5. Además, varias opciones disponibles de adsorbentes de este método son una buena opción para un usuario que considera qué adsorbente es bueno para eliminar un contaminante objetivo utilizando los criterios de consideración del adsorbente disponible en esa área, la calidad del agua después del tratamiento y el presupuesto. Se utilizan varios adsorbentes para eliminar un metal objetivo específico o un ion colorante en aguas residuales, como carbón activado, quitosano, zeolita, cáscaras de frutas y desechos agrícolas, alimentarios e industriales; sin embargo, este estudio se centrará en varios desechos como adsorbentes de bajo costo utilizados para mejorar la calidad del agua junto con la reducción de los volúmenes de desechos en términos de gestión de desechos. La eliminación de metales pesados ​​o colorantes de las aguas residuales de varios desechos se demuestra en la Tabla 1. Entre esos adsorbentes, el aserrín es una buena oferta porque tiene buenas propiedades químicas de celulosa, hemicelulosa, lignina, pectina, hidroxilo y grupos carboxilo para un buen plomo. o adsorción de colorante RB4 en aguas residuales. Además, el uso de aserrín puede reducir una gran cantidad de desechos de la fábrica de aserraderos y ayudar a manejar el problema de la eliminación de desechos junto con la mejora de la calidad del agua mediante el uso de aserrín como material adsorbente. Aunque el aserrín tiene buenas propiedades químicas para eliminar el plomo o el tinte RB4, es necesario estudiar el método de mejora de materiales para aumentar la eficiencia de eliminación del plomo o del tinte RB4 en el caso de una concentración de plomo o tinte RB4 de alta resistencia en aplicaciones industriales.

Para modificaciones de materiales, se han informado muchos estudios previos para usar una variedad de óxidos metálicos de hierro (II o III) óxido (Fe4O3 o Fe2O3), óxido de zinc (ZnO), dióxido de titanio (TiO2), óxido de aluminio (Al2O3), estaño (IV) óxido (SnO2) y óxido de magnesio (MgO) para aumentar el área de superficie y el volumen de poros de los adsorbentes que ofrecen aumentar la eficiencia de eliminación de colorantes de plomo o RB46,7,8. Los materiales modificados de bagazo de caña de azúcar con Fe2O3, aserrín con ZnO y cáscaras de limón con óxido-hidróxido de hierro (III) se han utilizado para la eliminación de plomo8,9,10, y las modificaciones de salvado de arroz con SnO2/Fe3O4, bagazo con óxido de zinc , y se han aplicado perlas de cáscara de limón con óxido-hidróxido de hierro (III) para eliminar el colorante RB411,12,13. Además, la estabilidad del material es otro punto para la aplicación industrial, por lo que el cambio de la forma del material de una forma de polvo a una forma de perlas en muchos estudios también se ha informado que respalda el aumento de la eficiencia de eliminación de metales pesados ​​o colorantes6,7, 8,12,13,14. Por lo tanto, este estudio intenta sintetizar materiales de aserrín modificados con óxido-hidróxido de hierro (III) en polvo y materiales en perlas, comparar sus eficiencias de eliminación de colorantes de plomo o RB4 a través de experimentos por lotes y verificar si la adición de óxido de metal o el cambio de forma ayudó a mejorar un material. eficiencia para la adsorción de plomo o RB4.

El estudio tuvo como objetivo sintetizar cuatro tipos de materiales adsorbentes que fueron aserrín en polvo (SP), aserrín en polvo dopado con hierro (III) óxido-hidróxido (SPF), perlas de aserrín (SPB) y aserrín en polvo dopado con hierro (III) perlas de óxido-hidróxido. (SPFB). Se utilizaron varias técnicas caracterizadas de Brunauer-Emmett-Teller (BET), microscopía electrónica de barrido de emisión de campo y haz de iones de enfoque (FESEM-FIB) con espectrómetro de rayos X de dispersión de energía (EDX) y espectroscopía infrarroja transformada de Fourier (FT-IR). para investigar su área de superficie específica, volumen de poro, tamaño de poro, morfologías de superficie, composiciones químicas y grupos funcionales químicos. Las eficiencias de eliminación de colorantes de plomo o RB4 de SP, SPF, SPB y SPFB se examinaron mediante experimentos por lotes con dosis, tiempo de contacto, temperatura, pH y concentración variables. Además, las isotermas de adsorción lineales y no lineales de los modelos de Langmuir, Freundlich, Temkin y Dubinin-Radushkevich y la cinética de los modelos de pseudo-primera cinética, pseudo-segunda cinética, Elovich y difusión intrapartícula se utilizaron para investigar su adsorción de plomo o colorante RB4. patrones y mecanismos. Finalmente, los experimentos de desorción también se investigaron para confirmar la reutilización de los materiales de aserrín para la adsorción de colorantes de plomo o RB4.

En la Fig. 1a–d. SP tenía un polvo de color marrón claro, mientras que SPF tenía un polvo de color marrón que se muestra en la Fig. 1a, b. SPF tenía perlas de color marrón, mientras que SPFB tenía perlas de color marrón oscuro que se muestran en la Fig. 1c, d.

Las características físicas de (a) aserrín en polvo (SP), (b) aserrín en polvo dopado con hierro (III) óxido-hidróxido (SPF), (c) aserrín en perlas (SPB) y (d) aserrín en polvo dopado con hierro (III) perlas de óxido-hidróxido (SPFB).

El área superficial específica, el volumen de poro y el tamaño del diámetro del poro del polvo de aserrín (SP), el óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPF), las perlas de aserrín (SPB) y el óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín perlas (SPFB) determinado por la técnica de Brunauer-Emmet y Teller (BET) con isoterma de adsorción-desorción de N2 a 77,3 K y temperatura de desgasificación de 80 °C durante 6 h, y los resultados de área superficial específica y volumen de poro por Brunauer-Emmett –Teller (BET) y el tamaño de poro por el método de Barrett-Joyner-Halenda (BJH) se informan en la Tabla 2.

Para el área de superficie específica de SP, SPF, SPB y SPFB, fueron 0,328, 1,551, 1,960 y 11,020 m2 g−1, respectivamente, que SPFB demostró el área de superficie específica más alta que otros materiales. Además, sus volúmenes de poro fueron 0,075, 0,356, 0,250 y 2,532 cm3 g−1, respectivamente, y sus tamaños de diámetro de poro fueron 4,256, 3,940, 4,068 y 3,937 nm, respectivamente. Como resultado, la adición de óxido-hidróxido de hierro (III) en los materiales de aserrín (SPF y SPFB) aumentó el área de superficie específica y el volumen de los poros, mientras que el tamaño del diámetro de los poros disminuyó. Además, los tres parámetros aumentaron al cambiar la forma del material de SP a SPB. Dado que su tamaño de poro estaba en un rango de 2 a 50 nm, fueron clasificados como mesoporosos por la clasificación de la Unión Internacional de Química Pura y Aplicada (IUPAC)35.

Para la comparación BET, SP tenía un área de superficie específica más baja que todos los estudios informados en la Tabla 2, mientras que SPF, SPB y SPFB tenían valores más altos que los estudios de Chen et al. y Houshangi et al.29,34. Los estudios de Chen et al. y Houshangi et al. Se ha informado que las modificaciones de materiales de aserrín por hidróxido de sodio (NaOH) o trietanolamina (C6H15NO3) o dióxido de hierro (Fe2O4) ayudaron a aumentar el área de superficie específica similar a este estudio29,34.

Las morfologías superficiales del aserrín en polvo (SP), el aserrín en polvo dopado con hierro (III) óxido-hidróxido (SPF), las perlas de aserrín (SPB) y el aserrín en polvo dopado con hierro (III) óxido-hidróxido (SPFB) mediante análisis FESEM-FIB con un aumento de 500 × con 400 µm para una superficie y con un aumento de 100 × con 1 mm para una perla ilustrada en la Fig. 2a–f. SP y SPF tenían formas irregulares con estructuras de fibras heterogéneas demostradas en la Fig. 2a,b similar a la reportada de morfologías de aserrín por otros estudios36,37. Para SPB, tenía una forma esférica con una superficie gruesa con un aumento de 100 × con 1 mm que se muestra en la Fig. 2c, y su superficie era una superficie rugosa cuando se amplía con un aumento de 500 × con 400 µm que se muestra en la Fig. 2d. Finalmente, SPFB tenía una forma esférica con una superficie gruesa con un aumento de 100 × de 1 mm que se muestra en la Fig. 2e, y su superficie tenía una forma irregular con la superficie heterogénea cuando se ampliaba con un aumento de 500 × con 400 µm ilustrado en la Fig. 2f.

Las morfologías superficiales de (a) polvo de aserrín (SP), (b) óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPF), (c,d) perlas de aserrín (SPB) y (e,f) polvo de aserrín dopado perlas de óxido-hidróxido de hierro (III) (SPFB).

Las composiciones químicas del polvo de aserrín (SP), el óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPF), las perlas de aserrín (SPB) y las perlas de óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPFB) se analizaron mediante EDX. análisis representado en la Tabla 3, y el mapeo elemental de SP, SPF, SPB y SPFB demostrado en la Fig. 3a-d que mostró las dispersiones de elementos químicos de cada material en la superficie. Se encontraron dos componentes químicos principales de carbono (C) y oxígeno (O) en todos los materiales, mientras que el cobre (Cu) solo se encontró en materiales en polvo de SP y SPF. Para el calcio (Ca), se detectó en SPB y SPFB. Para sodio (Na) y cloruro (Cl), se observaron en todos los materiales excepto SP. Además, se encontró hierro (Fe) en los materiales con la adición de óxido-hidróxido de hierro (III) que eran SPF y SPFB para confirmar la adición exitosa de Fe en SP y SPB. Para SP y SPF, los porcentajes en peso de C y O disminuyeron cuando se añadió óxido-hidróxido de hierro (III) a SP, mientras que Cu aumentó. Además, se detectaron Na, Cl y Fe en SPF que podrían deberse al uso de productos químicos en un proceso de adición de óxido-hidróxido de hierro (III) mediante hexahidrato de cloruro férrico (FeCl3.6H2O) e hidróxido de sodio (NaOH) para sintetizar SPF. Para SP y SPB, el porcentaje de masa en peso de C disminuyó mientras que O aumentó después de cambiar el material a una forma de perlas. Además, los porcentajes en masa por peso de Ca, Na y Cl también se detectaron en SPB usando alginato de sodio (NaC6H7O6) y cloruro de calcio (CaCl2) en una formación de perlas. Para SPF y SPFB, los porcentajes de masa en peso de C, O y Na se redujeron. Mientras que los porcentajes de masa en peso de Ca, Cl y Fe aumentaron cuando SPF se cambió a una forma de perlas. Los aumentos de Ca y Cl podrían deberse al uso de productos químicos de CaCl2 en un proceso de formación de perlas similar a SPB. Por lo tanto, la adición de óxido-hidróxido de hierro (III) y la forma cambiante del material afectaron los aumentos de los contenidos de Ca, Na, Cl y Fe en los materiales de aserrín.

El mapeo elemental de (a) aserrín en polvo (SP), (b) aserrín en polvo dopado con hierro (III) óxido-hidróxido (SPF), (c) perlas de aserrín (SPB) y (d) aserrín en polvo dopado con hierro (III) perlas de óxido-hidróxido (SPFB) en la superficie.

Los grupos funcionales químicos del polvo de aserrín (SP), el óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPF), las perlas de aserrín (SPB) y las perlas de hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPFB) fueron examinados por FT -El análisis IR y sus espectros FT-IR se muestran en la Fig. 4a-d. Se detectaron cuatro grupos de funciones principales de O–H, C–H, C=C y C–O en todos los materiales. Además, el grupo carboxilo del alginato de sodio (–COOH) se encontró en materiales de perlas (SPB y SPFB)38, y Fe–O se observó en materiales con adición de óxido-hidróxido de hierro (III) (SPF y SPFB)39. O–H representó el estiramiento de grupos hidroxilo, alcohol y fenólicos de fibra de celulosa, lignina y pectina, y C–H demostró el estiramiento de un grupo metilo (–CH2) en celulosa y hemicelulosa40. C=C se refirió al estiramiento de los anillos aromáticos correspondientes a la lignina, y C–O fue el estiramiento del alcohol y ácido carboxílico de la lignina y la hemicelulosa41. Para SP, detectó el estiramiento de O–H a 3322,83 cm−1, el estiramiento de C–H a 2918,28 cm−1, el estiramiento de C=C a 1666,59 cm−1 y el estiramiento de C–O a 1245,34 y 1030,31 cm −1 ilustrado en la figura 4a. Para SPF, observó el estiramiento de O–H a 3325,99 cm−1, estiramiento de C–H a 2916,52 cm−1, C=C a 1664,48 cm−1, estiramiento de C–O a 1262,29 y 1028,88 cm−1, y Fe–O a 847,36 cm−1 que se muestra en la Fig. 4b. Para SPB, identificó el estiramiento de O–H en 3323,08 cm−1, C–H en 2910,48 cm−1, C=C en 1664,90 cm−1, estiramiento de C–O en 1249,35 y 1021,42 cm−1, y – COOH a 1419,56 cm−1 que se muestra en la Fig. 4c. Para SPFB, encontró el estiramiento de O–H en 3323,68 cm−1, estiramiento de C–H en 2919,56 cm−1, C=C en 1664,33 cm−1, estiramiento de C–O en 1262,71 y 1024,87 cm−1, –COOH a 1421,49 cm−1 y Fe–O a 813,34 cm−1 que se muestran en la Fig. 4d.

Espectros FT-IR de (a) aserrín en polvo (SP), (b) aserrín en polvo dopado con hierro (III) óxido-hidróxido (SPF), (c) perlas de aserrín (SPB) y (d) aserrín en polvo dopado con hierro (III). ) perlas de óxido-hidróxido (SPFB).

Para la eliminación del plomo, se utilizaron cinco dosis diferentes de 0,5 a 3 g para investigar el efecto de la dosis de adsorción de plomo por polvo de aserrín (SP), óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPF), perlas de aserrín (SPB) y perlas de óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPFB), y los resultados se muestran en la Fig. 5a. La condición de control fue la concentración de plomo de 50 mg L−1, un volumen de muestra de 200 mL, un tiempo de contacto de 6 h, pH 5, una temperatura de 25 °C y una velocidad de agitación de 200 rpm. Las eficiencias de eliminación de plomo de todos los materiales aumentaron con el aumento de la dosis de material que podría deberse al aumento de los sitios activos de los materiales7. Sus eficiencias de eliminación de plomo más altas fueron 85,12 %, 96,11 %, 89,57 % y 100 % a 2 g, 1 g, 1,5 gy 0,5 g para SP, SPF, SPB y SPFB, respectivamente. Por lo tanto, fueron dosis óptimas de materiales de aserrín las que se utilizaron para estudiar el efecto del tiempo de contacto.

Experimentos por lotes para la eliminación de tintes de plomo y RB4 sobre los efectos de (a,b) dosis, (c,d) tiempo de contacto, (f) temperatura, (e,h) pH y (g,i) concentración de polvo de aserrín ( SP), óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPF), perlas de hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPFB).

Para la eliminación del colorante RB4, se utilizaron seis dosis diferentes de 0,5 a 3 g para investigar el efecto de la dosis de la adsorción del colorante RB4 por perlas de aserrín (SPB) y perlas de óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPFB), y los resultados son demostrado en la Fig. 5b. La condición de control fue la concentración de colorante RB4 de 50 mg L−1, un volumen de muestra de 200 mL, un tiempo de contacto de 12 h, pH 7, una temperatura de 60 °C y una velocidad de agitación de 150 rpm. Las eficiencias de eliminación del colorante RB4 de todos los materiales aumentaron con el aumento de la dosis de material que podría deberse al aumento de los sitios activos de los materiales12. La mayor eficiencia de eliminación de colorante RB4 de SPB se encontró con 3 g con 89,65 %, mientras que la mayor eficiencia de eliminación de colorante RB4 de SPFB se encontró con 1,5 g con 94,10 %. Por lo tanto, fueron las dosificaciones óptimas de materiales de aserrín las que se utilizaron para estudiar el efecto del tiempo de contacto.

Para la remoción de plomo, se utilizaron los diferentes tiempos de contacto de 1 a 6 h para estudiar el efecto del tiempo de contacto en las adsorciones de plomo por polvo de aserrín (SP), óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPF), perlas de aserrín (SPB) , y perlas de óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPFB), y los resultados se muestran en la Fig. 5c. La condición de control fue la concentración de plomo de 50 mg L−1, un volumen de muestra de 200 mL, pH 5, una temperatura de 25 °C, una velocidad de agitación de 200 rpm y la dosis óptima de 2 g (SP) o 1 g (SPF) o 1,5 g (SPB) o 0,5 g (SPFB). Las eficiencias de eliminación de plomo de todos los materiales aumentaron con el aumento del tiempo de contacto similar al efecto de la dosis. Sus eficiencias de eliminación de plomo más altas fueron 86,74 %, 97,58 %, 90,12 % y 100 % a las 5 h, 3 h, 4 h y 2 h para SP, SPF, SPB y SPFB, respectivamente. Por lo tanto, fueron los tiempos de contacto óptimos de los materiales de aserrín los que se utilizaron para estudiar el efecto del pH.

Para la eliminación del colorante RB4, los diferentes tiempos de contacto de 3 a 18 h se utilizaron para estudiar el efecto del tiempo de contacto en las adsorciones de colorante RB4 por perlas de aserrín (SPB) y perlas de óxido-hidróxido de hierro (III) dopadas con polvo de aserrín (SPFB), y el los resultados se muestran en la Fig. 5d. La condición de control fue la concentración de colorante RB4 de 50 mg L-1, un volumen de muestra de 200 mL, pH 7, una temperatura de 60 °C, una velocidad de agitación de 150 rpm y la dosis óptima de 3 g (SPB) o 1.5 g (SPFB). Las eficiencias de eliminación del tinte RB4 de todos los materiales aumentaron con el aumento del tiempo de contacto similar al efecto de la dosis. Sus mayores eficiencias de eliminación de colorantes RB4 se encontraron a las 12 h con 88,15 % para SPB y a las 9 h con 93,76 % para SPFB. Por lo tanto, fueron los tiempos de contacto óptimos de los materiales de aserrín los que se utilizaron para estudiar el efecto del pH.

Solo la eliminación del tinte investigó el efecto de la temperatura si el cambio de temperatura afecta la eliminación del tinte RB4 mediante perlas de aserrín (SPB) y perlas de óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPFB). Las diferentes temperaturas de 40 a 80 °C se utilizaron para estudiar el efecto de la temperatura en las adsorciones de tinte RB4 por materiales de aserrín, y los resultados se muestran en la Fig. 5f. La condición de control fue la concentración de colorante RB4 de 50 mg L-1, un volumen de muestra de 200 mL, pH 7, una velocidad de agitación de 150 rpm y la dosis óptima de 3 g (SPB) o 1,5 g (SPFB) y contacto tiempo de 12 h (SPB) o 9 h (SPFB). Las eficiencias de eliminación de colorantes RB4 de todos los materiales disminuyeron con el aumento de la temperatura, y las mayores eficiencias de eliminación de colorantes RB4 se dieron a una temperatura de 40 °C con 87,78 % para SPB y 30 °C con 95,12 % para SPFB. Por lo tanto, fueron las temperaturas óptimas de los materiales de aserrín las que se utilizaron para estudiar el efecto del pH.

Para la remoción de plomo, se estudió el efecto del pH variando los valores de pH de 1, 3, 5, 7, 9 y 11 representando las condiciones ácidas, neutras y básicas en la adsorción de plomo por el polvo de aserrín (SP), el hierro dopado con polvo de aserrín (III) óxido-hidróxido (SPF), perlas de aserrín (SPB) y perlas de óxido-hidróxido de hierro dopado con polvo de aserrín (III) (SPFB), y los resultados se muestran en la Fig. 5e. La condición de control fue la concentración de plomo de 50 mg L−1, un volumen de muestra de 200 mL, una temperatura de 25 °C, una velocidad de agitación de 200 rpm y la dosis óptima de 2 g (SP) o 1 g (SPF ) o 1,5 g (SPB) o 0,5 g (SPFB) y tiempo de contacto de 5 h (SP) o 3 h (SPF) o 4 h (SPB) o 2 h (SPFB). Las eficiencias de eliminación de plomo de todos los materiales aumentaron con el aumento de los valores de pH de 1 a 7, luego disminuyeron. Sus eficiencias de eliminación de plomo más altas de todos los materiales se encontraron a pH 5 con una eliminación de plomo de 86,21 %, 98,15 %, 91,45 % y 100 % para SP, SPF, SPB y SPFB, respectivamente, lo que corresponde a otros estudios previos que informaron la mayor cantidad de plomo eficiencia de remoción a pH > 47,8,18. Por lo tanto, el pH 5 fue el pH óptimo de los materiales de aserrín que se utilizaron para estudiar el efecto de la concentración.

Para la eliminación del tinte RB4, se estudió el efecto del pH variando los valores de pH de 1, 3, 5, 7, 9 y 11 que representaban las condiciones ácidas, neutras y básicas en la adsorción del tinte RB4 por perlas de aserrín (SPB) y polvo de aserrín. perlas de óxido-hidróxido de hierro (III) dopadas (SPFB), y los resultados se muestran en la Fig. 5h. La condición de control fue la concentración de colorante RB4 de 50 mg L-1, un volumen de muestra de 200 mL, una velocidad de agitación de 150 rpm y la dosis óptima de 3 g (SPB) o 1,5 g (SPFB), tiempo de contacto de 12 h. (SPB) o 9 h (SPFB), y temperatura de 40 °C (SPB) o 30 °C (SPFB). Las eficiencias de eliminación del colorante RB4 de todos los materiales aumentaron con el aumento de los valores de pH de 1 a 3, luego disminuyeron. Sus mayores eficiencias de eliminación de colorantes RB4 de todos los materiales se encontraron a pH 3 con una eliminación de colorantes RB4 de 89,12 % y 95,96 % para SPB y SPFB, lo que corresponde a otros estudios previos que reportaron la mayor eficiencia de eliminación de colorantes RB4 encontrada en condiciones ácidas6,14. Por lo tanto, el pH 3 fue el pH óptimo de los materiales de aserrín que se utilizaron para estudiar el efecto de la concentración.

Para la eliminación de plomo, se usaron concentraciones de plomo de 30–70 mg L−1 para investigar el efecto de la concentración en la adsorción de plomo por polvo de aserrín (SP), óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPF), perlas de aserrín (SPB) , y perlas de óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPFB), y los resultados se muestran en la Fig. 5g. La condición de control fue un volumen de muestra de 200 mL, una temperatura de 25 °C, una velocidad de agitación de 200 rpm y la dosis óptima de 2 g (SP) o 1 g (SPF) o 1,5 g (SPB) o 0,5 g (SPFB) y tiempo de contacto de 5 h (SP) o 3 h (SPF) o 4 h (SPB) o 2 h (SPFB), y pH de 5. Las eficiencias de eliminación de plomo de todos los materiales se redujeron con el aumento de la concentración porque de la disminución de los sitios activos disponibles para adsorber iones de plomo7. Las eficiencias de eliminación de plomo de 30 a 70 mg L−1 de SP, SPF, SPB y SPFB fueron 78,82–84,56 %, 92,57–98,12 %, 85,41–91,39 % y 97,15–100 %, respectivamente. Para la concentración de plomo de 50 mg L-1, las eficiencias de eliminación de plomo de SP, SPF, SPB y SPFB fueron 82,14 %, 95,06 %, 88,45 % y 100 %, respectivamente, y SPFB demostró la mayor eficiencia de eliminación de plomo de otros materiales .

Para la eliminación del colorante RB4, se utilizaron concentraciones de colorante RB4 de 30–70 mg L-1 para investigar el efecto de la concentración en las adsorciones de colorante RB4 por perlas de aserrín (SPB) y perlas de óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPFB), y los resultados se demuestran en la Fig. 5i. La condición de control fue un volumen de muestra de 150 mL, y la dosis óptima de 3 g (SPB) o 1,5 g (SPFB), tiempo de contacto de 12 h (SPB) o 9 h (SPFB), temperatura de 40 °C (SPB ) o 30 °C (SPFB), y pH de 3. Las eficiencias de eliminación del tinte RB4 de todos los materiales se redujeron con el aumento de la concentración porque los iones del tinte RB4 eran más que los sitios activos disponibles de los materiales de aserrín, similar al informado por otros estudios12, 14 Las eficiencias de eliminación del colorante RB4 de 30 a 70 mg L−1 de SPB y SPFB fueron 84,35–89,65 % y 88,43–96,12 %. Para la concentración de colorante RB4 de 50 mg L-1, las eficiencias de eliminación del colorante RB4 de SPB y SPFB fueron 87,96 % y 92,84 %, y SPFB demostró la mayor eficiencia de eliminación del colorante RB4 de otros materiales.

Al concluir la eliminación de plomo, 2 g, 5 h, pH 5, 50 mg L−1, 1 g, 3 h, pH 5, 50 mg L−1, 1,5 g, 4 h, pH 5, 50 mg L−1 , y 0.5 g, 2 h, pH 5, 50 mg L−1 fueron las condiciones óptimas en dosis, tiempo de contacto, pH y concentración de SP, SPF, SPB y SPFB, respectivamente, y pudieron ordenarse de de mayor a menor de SPFB > SPF > SPB > SP. Como resultado, tanto el cambio de forma del material como la adición de óxido-hidróxido de hierro (III) ayudaron a mejorar la eficiencia del material para la adsorción de plomo.

Como conclusión de la eliminación del colorante RB4, 3 g, 12 h, 40 °C, pH 3, 50 mg L−1 y 1,5 g, 9 h, 30 °C, pH 3, 50 mg L−1 fueron las condiciones óptimas en dosis , tiempo de contacto, temperatura, pH y concentración de SPB y SPFB, respectivamente. Como resultado, cambiar la forma del material y agregar óxido-hidróxido de hierro (III) ayudó a mejorar la eficiencia del material para la adsorción del tinte RB4 en lugar de solo cambiar la forma del material.

Por lo tanto, los materiales de aserrín podían eliminarse tanto con plomo como con tinte RB4 en soluciones acuosas, y SPFB demostró la mayor eficiencia de eliminación en ambos contaminantes. Finalmente, se recomendó aplicar SPFB para la eliminación de tintes de plomo o RB4 en el sistema de tratamiento de aguas residuales en el futuro.

Los patrones de adsorción de aserrín en polvo (SP), aserrín en polvo dopado con hierro (III) óxido-hidróxido (SPF), aserrín en perlas (SPB) y aserrín en polvo dopado con hierro (III) óxido-hidróxido en perlas (SPFB) para adsorción de plomo y aserrín Se investigaron perlas (SPB) y perlas de óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPFB) para la adsorción de colorante RB4 a través de varias isotermas de adsorción de los modelos Langmuir, Freundlich, Temkin y Dubinin-Radushkevich en modelos lineales y no lineales. Para los modelos lineales, las isotermas de Langmuir, Freundlich, Temkin y Dubinin-Radushkevich se trazaron mediante Ce/qe frente a Ce, log qe frente a log Ce, qe frente a ln Ce y ln qe frente a ε2, respectivamente. Para los modelos no lineales, todas las isotermas se trazaron mediante Ce frente a qe. Los gráficos de trazado de adsorción de plomo y colorante RB4 demostrados en las Figs. 6a-h y 7a-f, respectivamente, y sus parámetros de isoterma se ilustraron en las Tablas 4 y 5, respectivamente. Generalmente, el modelo de isoterma que mejor se ajusta para explicar el patrón de adsorción del material se elige entre el valor de regresión alto (R2) que está cerca de 112.

Gráficas de (a) Langmuir lineal, (b) Freundlich lineal, (c) Temkin lineal, (d) Dubinin-Radushkevich lineal, y (e-h) isotermas de adsorción no lineal de polvo de aserrín (SP), hierro dopado con polvo de aserrín (III ) óxido-hidróxido (SPF), perlas de aserrín (SPB) y perlas de óxido-hidróxido de hierro dopado con polvo de aserrín (III) (SPFB) para la adsorción de plomo.

Gráficos de ( a ) Langmuir lineal, ( b ) Freundlich lineal, ( c ) Temkin lineal, ( d ) Dubinin-Radushkevich lineal y ( e, f ) isotermas de adsorción no lineal de perlas de aserrín (SPB) y hierro dopado con polvo de aserrín ( III) perlas de óxido-hidróxido (SPFB) para adsorciones de colorantes RB4.

Para la adsorción de plomo, los patrones de adsorción de SP y SPB correspondieron a la isoterma de Langmuir en relación con una adsorción física porque sus valores de R2 tanto en lineal como en no lineal fueron más altos que los modelos de Freundlich, Temkin y Dubinin-Radushkevich. Por lo tanto, se usaron los parámetros de Langmuir de qm y los valores de KL para explicar el patrón de adsorción. Dado que los valores de qm y KL de SPB fueron más altos que los de SP, SPB posiblemente tuvo una mayor eficiencia de eliminación de plomo con una alta tasa de adsorción que SP en correlación con los resultados del experimento por lotes. Para SPF y SPFB, sus patrones de adsorción correspondieron a la isoterma de Freundlich en relación con una adsorción fisicoquímica porque sus valores de R2 tanto en lineal como en no lineal fueron más altos que los modelos de Langmuir, Temkin y Dubinin-Radushkevich. Por lo tanto, se utilizaron los parámetros de Freundlich de KF y los valores 1/n para explicar el patrón de adsorción. KF se refiere a la constante de adsorción de Freundlich en la que SPFB representó el valor de KF más alto, por lo que SPFB tuvo una tasa de adsorción más alta que SPF. Para un valor de 1/n, es una representación constante de la intensidad de adsorción que 0 < 1/n < 1 significa la isoterma de adsorción favorable, por lo que ambos materiales fueron de adsorción favorable ya que sus valores de 1/n en este rango.

Para la adsorción del colorante RB4, el patrón de adsorción de SPB correspondió al modelo de Langmuir relacionado con una adsorción física, mientras que el patrón de adsorción de SPFB correspondió al modelo de Freundlich correlacionado con una adsorción fisicoquímica al elegir la isoterma de valor R2 más alta o cercana a 1. Estos resultados correspondieron para explicar los patrones de adsorción de plomo que las isotermas de Langmuir y Freundlich eran los modelos más adecuados para explicar los patrones de adsorción de plomo de SPB y SPFB. Por lo tanto, los patrones de adsorción de plomo y colorante RB4 de SPB y SPFB fueron procesos de adsorción físicos y fisicoquímicos, respectivamente.

Además, los resultados de los modelos de Langmuir, Freundlich, Temkin y Dubinin-Radushkevich lineales y no lineales de todos los materiales de aserrín coincidieron entre sí, por lo que también se recomendó el trazado de modelos de isoterma tanto lineales como no lineales para la traducción correcta de los datos42,43, 44.

Finalmente, la comparación del valor de capacidad máxima de adsorción (qm) para adsorciones de plomo y tinte RB4 por varios adsorbentes se ilustra en la Tabla 6. Para la comparación de la eliminación de plomo, todos los materiales de aserrín en este estudio tenían valores de qm más altos que los valores de qm de Picea aserrín smithiana, nanocristales de celulosa a base de aserrín, cáscaras de limón, cáscaras de pomelo y cáscaras de cebolla. Además, SPFB tuvo un valor de qm más alto que todos los estudios en la Tabla 6 excepto los estudios de Hajam et al. (aserrín de Dibetou activado por HNO3 y NaOH), Niu et al. (biocarbón de aserrín de pino modificado con ferrita Mn-Zn), Aigbe y Kavaz (aserrín modificado con óxido de zinc), Liu et al. (bagazo de caña de azúcar modificado con Fe3O4), Zhao et al. (biocarbón de mazorca de maíz modificado con CuFe2O4), Kang et al. (tallos de yuca modificados con Fe3O4), y Ahmadi et al. (cáscara de melón). Para la comparación de la eliminación del colorante RB4, tanto el SPB como el SPFB tuvieron valores de qm más altos que los valores de qm del bagazo, las cenizas volantes del bagazo y las cáscaras de limón que se muestran en la Tabla 6. Por lo tanto, todos los materiales de aserrín en este estudio fueron materiales altamente eficientes para el plomo y el RB4. adsorciones de colorantes, y son materiales potenciales para aplicaciones industriales en el futuro, especialmente SPFB.

Las tasas de adsorción y los mecanismos de adsorción de plomo por polvo de aserrín (SP), óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPF), perlas de hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPFB) y la adsorción de tinte RB4 por perlas de aserrín (SPB) y perlas de óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPFB) se investigaron a través de varias cinéticas de adsorción del modelo cinético de pseudo primer orden, modelo cinético de pseudo segundo orden, Elovich modelo y difusión intrapartícula en modelos lineales y no lineales. Para los modelos lineales, se trazaron mediante ln (qe − qt) frente al tiempo (t), t/qt frente al tiempo (t), qt frente a ln t y qt frente al tiempo (t0,5) para cinética de pseudo primer orden. , cinética de pseudo segundo orden, Elovich y modelos de difusión intrapartícula, respectivamente. Para los modelos no lineales, se graficaron por qt versus tiempo (t). Los gráficos de trazado de las adsorciones de plomo y colorante RB4 ilustrados en las Figs. 8a-h y 9a-f, respectivamente, y sus parámetros cinéticos de adsorción se demostraron en las Tablas 7 y 8, respectivamente. En general, el modelo de isoterma que mejor se ajusta para explicar la tasa de adsorción y el mecanismo del material se elige del valor de regresión alto (R2) que está cerca de 112.

Gráficos de (a) pseudo-primer orden lineal, (b) pseudo-segundo orden lineal, (c) modelo lineal de Elovich (d) difusión intrapartícula lineal y (e-h) modelos cinéticos no lineales de polvo de aserrín (SP) , aserrín en polvo dopado con óxido de hierro (III)-hidróxido (SPF), perlas de aserrín (SPB) y aserrín en polvo dopado con hierro (III) óxido-hidróxido en perlas (SPFB) para adsorciones de plomo.

Gráficos de (a) pseudo-primer orden lineal, (b) pseudo-segundo orden lineal, (c) modelo lineal de Elovich (d) difusión intrapartícula lineal y (e,f) modelos cinéticos no lineales de perlas de aserrín (SPB) y perlas de óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPFB) para adsorciones de colorantes RB4.

Para la adsorción de plomo, la tasa de adsorción y el mecanismo de los materiales de aserrín correspondían a un modelo cinético de pseudo segundo orden relacionado con el proceso de quimisorción porque sus valores R2 en los modelos cinéticos de pseudo segundo orden, tanto lineales como no lineales, eran más altos que los de pseudo primer orden. Modelos cinéticos de orden, Elovich y difusión intrapartícula. Por lo tanto, los parámetros cinéticos de adsorción de qe y k2 se utilizaron para explicar la velocidad y el mecanismo de adsorción. Sus capacidades de adsorción (qe) de un modelo cinético de pseudo segundo orden se organizaron en orden de mayor a menor de SPFB> SPF> SPB> SP correlacionados con los resultados de los experimentos por lotes y la isoterma de adsorción. Para un valor de k2, es la constante de velocidad cinética de pseudo segundo orden en la que SPFB demostró el valor más alto que otros adsorbentes. Como resultado, SPFB tuvo una mayor adsorción de plomo con una reacción más rápida que otros materiales.

Para la adsorción de colorantes RB4, la tasa de adsorción y el mecanismo de SPB y SPFB correspondieron a un modelo cinético de pseudo segundo orden similar a la adsorción de plomo. Además, los valores de qe y k2 de SPFB también fueron más altos que los de SPB, por lo que SPFB tuvo una mayor adsorción de colorante RB4 que SPFB correspondiente a la adsorción de plomo de SPB y SPFB. Por lo tanto, las tasas de adsorción del plomo y del colorante RB4 y los mecanismos de SPB y SPFB se explicaron mediante un proceso de adsorción fisicoquímico.

Finalmente, los resultados de los modelos lineales y no lineales de pseudo-primer orden, pseudo-segundo orden cinético, Elovich y de difusión intrapartícula de todos los materiales de aserrín fueron consistentes entre sí, por lo que los gráficos de trazado de los modelos cinéticos lineales y no lineales fueron también recomendado para proteger errores de traducción de datos42,43,44.

Los experimentos de desorción se utilizaron para investigar la viabilidad de la reutilización de polvo de aserrín (SP), óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPF), perlas de aserrín (SPB) y óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín. perlas (SPFB) porque este es un punto necesario para estimar el costo y la viabilidad económica de las aplicaciones industriales.

Para la adsorción de plomo, se aplicaron SP, SPF, SPB y SPFB durante 5 ciclos de adsorción-desorción para confirmar sus capacidades, y sus resultados se ilustran en la Fig. 10a. Para SP, podría reutilizarse en 5 ciclos con alta adsorción y desorción en rangos de 63,33–82,16 % y 60,54–81,76 %, respectivamente, cuya adsorción y desorción se redujeron en aproximadamente un 19 % y un 21 %, respectivamente. Para SPF, también se confirmó la reutilización en 5 ciclos con alta adsorción y desorción en rangos de 81,83–95,23 % y 78,30–94,93 %, respectivamente, cuya adsorción y desorción se redujeron en aproximadamente un 13 % y un 17 %, respectivamente. Para SPB, podría reutilizarse en 5 ciclos con alta adsorción y desorción en rangos de 71,58–88,62 % y 68,33–88,27 %, respectivamente, cuya adsorción y desorción se redujeron en aproximadamente un 17 % y un 20 %, respectivamente. Para SPFB, también se confirmó la reutilización en 5 ciclos con alta adsorción y desorción en rangos de 89,45–100 % y 86,33–99,75 %, respectivamente, cuya adsorción y desorción se redujeron en aproximadamente un 11 % y un 13 %, respectivamente. Por lo tanto, los materiales de aserrín son materiales potenciales para la adsorción de plomo con una reutilización de más de 5 ciclos en más del 63 %, y se pueden aplicar más a aplicaciones industriales.

Los experimentos de desorción de (a) polvo de aserrín (SP), polvo de aserrín dopado con óxido de hidróxido de hierro (III) (SPF), perlas de aserrín (SPB) y aserrín con polvo de hierro dopado (III) perlas de óxido-hidróxido (SPFB) para plomo y (b) perlas de aserrín (SPB) y perlas de óxido-hidróxido de hierro dopado con polvo de aserrín (III) (SPFB) para la eliminación del tinte RB4.

Para la adsorción de colorante RB4, se aplicaron SPB y SPFB durante 5 ciclos de adsorción-desorción para confirmar sus capacidades, y sus resultados se ilustran en la Fig. 10b. Para SPB, podría reutilizarse en 5 ciclos con alta adsorción y desorción en rangos de 72,45–87,84 % y 69,36–88,09 %, respectivamente, cuya adsorción y desorción se redujeron en aproximadamente un 15 % y un 19 %, respectivamente. Para SPFB, también se confirmó la reutilización en 5 ciclos con alta adsorción y desorción en rangos de 82,85–92,63 % y 80,15–92,43 %, respectivamente, cuya adsorción y desorción se redujeron en aproximadamente un 10 % y un 12 %, respectivamente. Por lo tanto, SPB y SPFB son materiales potenciales para la eliminación de colorantes RB4 con una reutilización de más de 5 ciclos en más del 72 %, y se pueden aplicar a aplicaciones industriales en el futuro.

Los posibles mecanismos de adsorción de colorantes de plomo y RB4 en materiales de aserrín se demuestran en la Fig. 11a,b. Para la adsorción de plomo, la celulosa, la hemicelulosa, la pectina, la lignina, un grupo hidroxilo (-OH), los grupos metilo (C-H), el anillo aromático representado por la lignina (C=C) y el alcohol y el ácido carboxílico de la lignina y la hemicelulosa (C –H) fueron los principales grupos de estructura y funciones químicas de los materiales de aserrín. El grupo carboxilo (–COOH) también se demostró en perlas de aserrín (SPB y SPFB) al formar el compuesto complejo entre SP o SPF con alginato de sodio. Además, el compuesto complejo entre la superficie de SPF o SPFB y el óxido-hidróxido de hierro (III) se formó para ser SP∙Fe(OH)3 o SPB∙Fe(OH)3 mediante un proceso de intercambio de electrones con grupos hidroxilo de serrín. Por lo tanto, el posible mecanismo de adsorción de plomo por materiales de aserrín podría ocurrir por la donación de un protón (H+) de grupos carboxilo (–COOH) o grupos hidroxilo (–OH) o SP∙Fe(OH)3 o SPB∙Fe(OH)3 de compuestos químicos principales o compuestos complejos para ser –COO o –O o FeO(OH)2 para capturar iones de plomo (II) (Pb2+) en lugar de H+ a partir de un proceso de interacciones electrostáticas64 que se muestra en la Fig. 11a.

Posibles mecanismos de (a) polvo de aserrín (SP), polvo de aserrín dopado con hierro (III) óxido-hidróxido (SPF), perlas de aserrín (SPB) y aserrín con polvo de hierro (III) perlas de óxido-hidróxido (SPFB) para la adsorción de plomo y (b) perlas de aserrín (SPB) y perlas de óxido-hidróxido de hierro (III) dopadas con polvo de aserrín (SPFB) para la adsorción del colorante RB4.

Para la adsorción de tinte RB4, la estructura principal y los grupos químicos de SPB y SPFB fueron los mismos que se mencionaron anteriormente, pero el posible mecanismo de adsorción de tinte RB4 usó una explicación diferente basada en Ngamsurach et al.12 que se muestra en la Fig. 11b. Se utilizaron tres posibles mecanismos de atracciones electrostáticas, interacciones de enlaces de hidrógeno e interacciones de enlaces n-π para explicar las adsorciones de colorantes RB4 por SPB y SPFB. Para las interacciones electrostáticas, la superficie de SPB o SPFB adsorbió la molécula de colorante RB4 a partir de la interacción entre el grupo hidroxi cargado positivamente (-OH) de su superficie y los grupos sulfonato cargados negativamente (-SO3-) de las moléculas de colorante RB4. Para las interacciones de enlaces de hidrógeno, el nitrógeno (N) en la estructura del colorante RB4 fue capturado por iones de hidrógeno (H+) en el grupo hidroxilo (-OH) de SPB o SPFB14. Finalmente, las interacciones de enlace n–π ocurrieron por la interacción del enlace de oxígeno (–O) en el grupo hidroxilo (–OH) en SPB o SPFB y los anillos aromáticos en las moléculas de colorante RB46.

Cuatro materiales de aserrín de aserrín en polvo (SP), aserrín en polvo dopado con hierro (III) óxido-hidróxido (SPF), perlas de aserrín (SPB) y aserrín en polvo dopado con hierro (III) óxido-hidróxido (SPFB) fueron sintetizados con éxito para plomo o eliminaciones de colorantes RB4 en una solución acuosa. SPFB demostró un área de superficie específica más alta (11,020 m2 g−1) y un tamaño de poro más pequeño (3,937 nm) que otros materiales, y los resultados ilustraron que la adición de óxido-hidróxido de hierro (III) en los materiales de aserrín aumentó el área de superficie específica y el tamaño de poro. volumen mientras que el tamaño del diámetro de poro se redujo. Las morfologías superficiales de SP y SPF eran formas irregulares con estructuras de fibras heterogéneas, mientras que SPB y SPFB tenían formas esféricas con superficies gruesas. Se encontró carbono (C) y oxígeno (O) en todos los materiales, mientras que el hierro (Fe) solo se encontró en los materiales con la adición de óxido-hidróxido de hierro (III) (SPF y SPFB). Se detectaron cuatro grupos de funciones principales de O–H, C–H, C=C y C–O en todos los materiales. Para los experimentos por lotes, las condiciones óptimas de SP, SPF, SPB y SPFB para la adsorción de plomo fueron 2 g, 5 h, pH 5, 50 mg L−1, 1 g, 3 h, pH 5, 50 mg L−1, 1,5 g, 4 h, pH 5, 50 mg L−1 y 0,5 g, 2 h, pH 5, 50 mg L−1, respectivamente, y las condiciones óptimas de SPB y SPFB para la adsorción del colorante RB4 fueron 3 g, 12 h, 40 °C, pH 3, 50 mg L−1 y 1,5 g, 9 h, 30 °C, pH 3, 50 mg L−1, respectivamente. Dado que SPFB demostró la mayor eliminación de plomo o tinte RB4 que otros materiales, agregar óxido-hidróxido de hierro (III) y cambiar la forma del material ayudó a mejorar la eficiencia del material para la adsorción de plomo o tinte RB4. Para las isotermas de adsorción, SP y SPB correspondieron al modelo de Langmuir correlacionado con la adsorción física, mientras que SPF y SPFB correspondieron al modelo de Freundlich relacionado con un proceso de adsorción fisicoquímico. Para el estudio cinético, todos los materiales correspondieron a un modelo cinético de pseudo segundo orden relacionado con un proceso de quimisorción con adsorción heterogénea. Para los experimentos de desorción, todos los materiales podrían reutilizarse más de 5 ciclos con una alta eliminación de plomo del 63 %, y SPB y SPFB también podrían reutilizarse más de 5 ciclos con una alta eliminación de colorante RB4 del 72 %. Por lo tanto, todos los materiales de aserrín eran materiales de alto potencial para la adsorción de plomo o tinte en una solución acuosa, y SPFB demostró la mayor eliminación de plomo y tinte RB4. Por lo tanto, SPFB era adecuado para el tratamiento de aguas residuales en aplicaciones industriales.

Para trabajos futuros, se deben investigar las aguas residuales reales con plomo contaminado o tinte RB4 para confirmar la capacidad de los materiales de aserrín, y el estudio de flujo continuo también debe estudiarse para futuras aplicaciones industriales.

El aserrín (Pterocarpus indicus) se obtuvo de un aserradero local en la provincia de Khon Kaen, Tailandia.

Todos los productos químicos eran grados analíticos (AR) sin purificación antes de su uso. Para la síntesis de materiales, cloruro férrico hexahidratado (FeCl3·6H2O) (LOBA, India), hidróxido de sodio (NaOH) (RCI Labscan, Tailandia), alginato de sodio (NaC6H7O6) (Merck, Alemania) y cloruro de calcio deshidratado (CaCl2·2H2O) (RCI Labscan, Tailandia). Para la preparación de las muestras de aguas residuales se utilizaron nitrato de plomo (Pb(NO3)2) (QRëC, Nueva Zelanda) y colorante azul reactivo 4 (RB4) (Sigma-Aldrich, Alemania). La característica química y la estructura del colorante RB4 se muestran en la Tabla 9. Para el ajuste del pH, se usaron NaOH al 1 % y HNO3 al 1 % (Merck, Alemania).

Los diagramas de flujo de los métodos de síntesis de cuatro materiales de aserrín que eran aserrín en polvo (SP), aserrín en polvo dopado con hierro (III) óxido-hidróxido (SPF), perlas de aserrín (SPB) y aserrín en polvo dopado con hierro (III) perlas de óxido-hidróxido (SPFB) basado en Threepanich y Praipipat8 se muestran en la Fig. 12a–c y los detalles se explican claramente a continuación.

Diagramas de flujo de los métodos de síntesis de (a) polvo de aserrín (SP), (b) óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPF) y (c) perlas de aserrín (SPB) y óxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín -perlas de hidróxido (SPFB).

En primer lugar, el aserrín se lavó con agua del grifo para eliminar los contaminantes y luego se secó durante la noche en un horno de aire caliente (Binder, FED 53, Alemania) a 105 °C. Luego, se molió y tamizó hasta un tamaño de 125 µm. Finalmente, se mantuvo en un desecador antes de su uso denominado polvo de aserrín (SP).

En primer lugar, se añadieron 5 g de SP a 500 mL de un matraz Erlenmeyer que contenía 160 mL de FeCl3·6H2O al 5% y se mezclaron con un agitador orbital (GFL, 3020, Alemania) de 200 rpm durante 3 h. En segundo lugar, se filtraron y secaron al aire a temperatura ambiente durante 12 h. Luego, se agregaron a 500 mL de un matraz Erlenmeyer que contenía 160 mL de NaOH al 5% y se mezclaron con un agitador orbital de 200 rpm durante 1 h. Posteriormente, se filtraron y se secaron al aire a temperatura ambiente durante 12 h. Finalmente, se mantuvieron en un desecador antes de su uso llamado polvo de aserrín de óxido-hidróxido de hierro (III) dopado (SPF).

En primer lugar, se añadieron 5 g de SP o SPF a 500 mL de un vaso de precipitados que contenía 200 mL de alginato de sodio al 2%, y luego se mezclaron homogéneamente y se calentaron en una placa caliente (Ingenieurbüro CAT, M. Zipperer GmbH, M 6, Alemania). ) a 60 °C con una agitación constante de 200 rpm. En segundo lugar, se dejaron caer gota a gota utilizando una jeringa de 10 mL con una aguja de 1,2 × 40 mm en 250 mL de CaCl2·2H2O 0,1 M. Las muestras de perlas se empaparon en CaCl2·2H2O 0,1 M durante 24 h, y luego se filtraron y enjuagaron con agua desionizada. Después de eso, se secaron al aire a temperatura ambiente durante 12 h y se mantuvieron en un desecador antes de su uso llamado perlas de aserrín (SPB) o perlas de óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPFB).

Diversas técnicas caracterizadas de Brunauer-Emmett-Teller (BET) (Bel, Bel Sorp mini X, Japón) mediante adsorción-desorción isotérmica de gas nitrógeno (N2) a 77,3 K y temperatura de desgasificación de 80 °C durante 6 h, emisión de campo de electrones de barrido microscopía y haz de iones de enfoque (FESEM-FIB) con espectrómetro de rayos X de dispersión de energía (EDX) (FEI, Helios NanoLab G3 CX, EE. UU.), y espectroscopia infrarroja transformada de Fourier (FT-IR) (Bruker, TENSOR27, Hong Kong) fueron Se utiliza para investigar el área de superficie específica, el volumen de poro, el tamaño de poro, la morfología de la superficie, las composiciones químicas y los grupos funcionales químicos del polvo de aserrín (SP), óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPF), perlas de aserrín (SPB) y perlas de óxido-hidróxido de hierro (III) dopadas con polvo de aserrín (SPFB).

Se diseñó una serie de experimentos de adsorción por lotes para investigar el efecto de la dosis, el tiempo de contacto, el pH y la concentración en la eficiencia de eliminación de plomo mediante polvo de aserrín (SP), óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPF), perlas de aserrín (SPF). SPB), y perlas de óxido-hidróxido de hierro dopado con polvo de aserrín (III) (SPFB). Las diferencias de dosis de 0.5 a 3 g, tiempo de contacto de 1 a 6 h, valores de pH de 1, 3, 5, 7, 9, 11 y concentración de plomo de 30 a 70 mg L−1 con la condición control de inicial Se aplicó una concentración de plomo de 50 mg L−1, un volumen de muestra de 200 mL, una velocidad de agitación de 200 rpm, una temperatura de 25 °C. Se seleccionó como valor óptimo el valor más bajo de cada factor que afectaba con la mayor eficiencia de eliminación de plomo, y ese valor se aplicó al siguiente estudio de factor que afectaba. Las concentraciones de plomo se analizaron mediante un espectrofotómetro de adsorción atómica (PerkinElmer, PinAAcle 900 F, EE. UU.) y se realizaron experimentos por triplicado para confirmar los resultados. Eliminación de plomo en porcentaje (%) para calcular la siguiente ecuación. (1).

donde C0 es la concentración inicial de plomo (mg L−1) y Ce es la concentración final de plomo (mg L−1).

Se diseñó una serie de experimentos de adsorción por lotes para investigar el efecto de la dosis, el tiempo de contacto, la temperatura, el pH y la concentración en la eficiencia de eliminación del colorante RB4 mediante perlas de aserrín (SPB) y perlas de óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPFB) . Las diferencias de dosis de 0,5 a 3 g, tiempo de contacto de 3, 6, 9, 12, 15, 18 h, temperatura de 30 a 80 °C, valores de pH de 1, 3, 5, 7, 9, 11 y Se aplicaron concentraciones de colorante RB4 de 30 a 70 mg L-1 con la condición de control de concentración inicial de colorante RB4 de 50 mg L-1, un volumen de muestra de 200 mL, una velocidad de agitación de 150 rpm y un tiempo de contacto de 12 h. . Se seleccionó como valor óptimo el valor más bajo de cada factor que afectaba con la mayor eficiencia de eliminación del colorante RB4, y ese valor se aplicó al siguiente estudio de factor que afectaba. Las concentraciones de tinte se analizaron mediante un espectrofotómetro UV-Vis (Hitachi, UH5300, Japón) a una longitud de onda máxima de 595 nm y se realizaron experimentos por triplicado para confirmar los resultados. Eliminación de colorante en porcentaje (%) para calcular la siguiente Ec. (2).

donde C0 es la concentración de colorante inicial (mg L-1) y Ce es la concentración de colorante final (mg L-1).

Los patrones de adsorción de aserrín en polvo (SP), aserrín en polvo dopado con hierro (III) óxido-hidróxido (SPF), aserrín en perlas (SPB) y aserrín en polvo dopado con hierro (III) óxido-hidróxido en perlas (SPFB) se investigan mediante isotermas de adsorción para explicar que son el proceso de adsorción de monocapa o multicapa o calor o termodinámica. Se utilizan modelos lineales y no lineales de Langmuir, Freundlich, Temkin y Dubinin-Radushkevich para analizar las ecuaciones seguidas. (3)–(10)65,66,67,68.

Isoterma de Langmuir:

Isoterma de Freundlich:

Isoterma de Temkin:

Isoterma de Dubinin-Radushkevich:

donde Ce es el equilibrio de concentración de plomo o colorante (mg L-1), qe es la cantidad de plomo o colorante adsorbido en materiales de aserrín (mg g-1), qm se indica como la cantidad máxima de adsorción de plomo o colorante en adsorbente materiales (mg g−1), KL es la constante de adsorción (L mg−1). KF es la constante de capacidad de adsorción (mg g−1) (L mg−1)1/n, y 1/n es la constante que representa la intensidad de adsorción. R es la constante universal de los gases (8,314 J mol−1 K−1), T es la temperatura absoluta (K), bT es la constante relacionada con el calor de adsorción (J mol−1) y AT es la constante de unión en equilibrio correspondiente a la energía de enlace máxima (L g−1). qm es la capacidad de adsorción de saturación teórica (mg g-1), KDR es el coeficiente de actividad relacionado con la energía de adsorción media (mol2 J-2) y ε es el potencial de Polanyi (J mol-1). Los gráficos de las isotermas lineales de Langmuir, Freundlich, Temkin y Dubinin-Radushkevich se trazaron mediante Ce/qe frente a Ce, log qe frente a log Ce, qe frente a ln Ce y ln qe frente a ε2, respectivamente, mientras que los gráficos de sus isotermas no lineales se trazaron mediante qe contra Ce.

Para los experimentos de isoterma de adsorción, se agregaron 2 g de SP o 1 g de SPF, o 1,5 g de SPB o 0,5 g de SPFB a matraces Erlenmeyer de 200 mL con concentraciones de plomo variables de 30 a 70 mg L-1 con la condición de control de la muestra. volumen de 200 mL, velocidad de agitación de 200 rpm, pH 6, temperatura de 25 °C y tiempo de contacto de 5 h para SP, 3 h para SPF, 4 h para SPB y 2 h para SPFB para estudio de plomo adsorción. Para estudiar la adsorción del colorante RB4, se agregaron 3 g de SPB o 1,5 g de SPFB a matraces Erlenmeyer de 200 mL con concentraciones variables de colorante RB4 de 30 a 70 mg L−1 con la condición de control de un volumen de muestra de 200 mL, una velocidad de agitación de 150 rpm, pH 7, una temperatura de 40 °C para SPB y 30 °C para SPFB, y un tiempo de contacto de 12 h.

Los mecanismos de adsorción del polvo de aserrín (SP), el óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPF), las perlas de aserrín (SPB) y las perlas de hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPFB) están determinados por diversas adsorciones. cinéticas que eran modelos cinéticos lineales y no lineales de pseudo-primer orden, cinéticos de pseudo-segundo orden, Elovich y difusión intrapartícula calculados por Eqs. (11)–(17)69,70,71,72.

Modelo cinético de pseudo-primer orden:

Modelo cinético de pseudo-segundo orden:

Modelo de Elovich:

Modelo de difusión intrapartícula:

donde qe es la cantidad de plomo o colorante adsorbido en los materiales adsorbentes (mg g−1), qt es la cantidad de plomo o colorante adsorbido en el momento (t) (mg g−1), k1 es un pseudo-primer orden constante de velocidad (min−1), y k2 es una constante de velocidad de pseudo segundo orden (g mg−1 min−1)73. α es la tasa de adsorción inicial (mg g-1 min-1) y β es el grado de cobertura de la superficie (g mg-1). ki es la constante de velocidad de difusión intrapartícula (mg g−1 min−0,5) y Ci es la constante que da una idea del espesor de la capa límite (mg g−1). Se trazaron gráficos de modelos lineales de pseudoprimer orden, pseudosegundo orden, Elovich y difusión intrapartícula mediante ln (qe − qt) frente al tiempo (t), t/qt frente al tiempo (t), qt frente a ln t, y qt frente al tiempo (t0,5), respectivamente, mientras que sus gráficos no lineales se trazaron según la capacidad de plomo o colorante adsorbido por los materiales de aserrín en el tiempo (qt) frente al tiempo (t).

Para los experimentos de cinética de adsorción, se agregaron 10 g de SP o 5 g de SPF, o 7,5 g de SPB o 2,5 g de SPFB a 1000 mL de rompedor con la condición de control de la concentración inicial de plomo de 50 mg L−1, una muestra volumen de 1000 mL, velocidad de agitación de 200 rpm, pH 5, temperatura de 25 °C y tiempo de contacto de 8 h para estudiar la adsorción de plomo. Para estudiar la adsorción del colorante RB4, se agregaron 15 g de SPB o 7,5 g de SPFB a 1000 ml de rompedor con la condición de control de concentración inicial de colorante RB4 de 50 mg L-1, una velocidad de agitación de 150 rpm, pH 3, una temperatura de 40 °C para SPB y 30 °C para SPFB, y un tiempo de contacto de 18 h.

La posible reutilización del material es un factor importante para considerar los adsorbentes de aplicaciones industriales, por lo que los experimentos de desorción están diseñados para examinar mediante el estudio de cinco ciclos de adsorción-desorción para confirmar las capacidades del polvo de aserrín (SP), el polvo de aserrín dopado con óxido de hierro (III). hidróxido (SPF), perlas de aserrín (SPB), y perlas de óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPFB) para adsorción de plomo o perlas de aserrín (SPB) y perlas de óxido-hidróxido de hierro (III) dopado con polvo de aserrín (SPFB) para adsorción de colorante RB4. Para la adsorción de plomo, los materiales de aserrín saturados se agregaron a 500 mL de un matraz Erlenmeyer que contenía 200 mL de una solución de HNO3 0,5 M, luego se agitó con un agitador incubador (New Brunswick, Innova 42, EE. UU.) a 200 rpm durante 6 h. Luego, se lavaron con agua desionizada y se secaron a temperatura ambiente, y los materiales de aserrín están listos para el siguiente ciclo de adsorción. Para la adsorción del colorante RB4, los materiales de aserrín saturado se agregaron a 500 mL de un matraz Erlenmeyer que contenía 200 mL de una solución de NaOH 0,01 M, luego se agitó con un agitador incubador a 150 rpm durante 15 h a una temperatura de 30 °C. Luego, se lavaron con agua desionizada y se secaron a temperatura ambiente, y los materiales de aserrín están listos para el siguiente ciclo de adsorción. La eficiencia de desorción en porcentaje se calcula siguiendo la ecuación. (18).

donde qd es la cantidad de plomo o colorante desorbida (mg mL−1) y qa es la cantidad de plomo o colorante adsorbida (mg mL−1).

Los conjuntos de datos utilizados y/o analizados durante el presente estudio están disponibles del autor correspondiente previa solicitud razonable.

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Los autores agradecen el apoyo financiero recibido de la Oficina de la Comisión de Educación Superior y la subvención del Fondo de Investigación de Tailandia (MRG6080114), el Centro de Coordinación para Estudiantes de Becas de Ciencia y Tecnología del Gobierno de Tailandia (CSTS) y la Agencia Nacional de Desarrollo de Ciencia y Tecnología (NSTDA) Subvención del fondo (SCHNR2016-122) y Asuntos de transferencia de tecnología e investigación de la Universidad de Khon Kaen.

Departamento de Ciencias Ambientales, Universidad de Khon Kaen, Khon Kaen, 40002, Tailandia

Primaria de Pornsawai, Pimploy Ngamsurach, Sichon Kosumphan y Jirasak Mokkarat

Laboratorio de Aplicaciones Ambientales de Materiales Naturales y Reciclados (EARN), Universidad de Khon Kaen, Khon Kaen, 40002, Tailandia

Pornsawai Praipipat y Pimploy Ngamsurach

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PP: Supervisión, Conceptualización, Captación de Financiamiento, Investigación, Metodología, Validación, Visualización, Redacción—Borrador Original, Redacción—Revisión y Edición. PN: Visualización, Escritura—Borrador original. SK: Investigación. JM: Investigación.

Correspondencia a Pornsawai Praipipat.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Praipipat, P., Ngamsurach, P., Kosumphan, S. et al. Materiales de aserrín en polvo y en perlas óxido-hidróxido de hierro (III) modificado para la adsorción de iones de plomo (II) y colorante azul 4 reactivo. Informe científico 13, 531 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-27789-9

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Recibido: 24 noviembre 2022

Aceptado: 09 enero 2023

Publicado: 11 enero 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-27789-9

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